芳烃加氢负载型镍基催化剂及动力学的研究

芳烃加氢催化剂的研发是催化领域一直关注的问题之一。为了寻求性能更佳的芳烃加氢催化剂，本文以萘为反应物，研究了不同镍前驱体和不同预处理方法对负载型镍基催化剂催化活性的影响。本文研究表明，与以无机镍盐和氧化镍为前驱体相比，催化剂以有机镍盐为前驱体可获得更高的加氢催化活性。提出的一种低负载量的负载型镍基催化剂的预处理方法，即将未焙烧的催化剂样品在还原气氛下不经过程序升温过程而直接置于还原温度还原，短时间还原后，在室温环境下快速冷却。处理过程中，盐类的分解和还原同时进行，抑制了活性组分与载体的强相互作用，导致更多的活性组分被还原，对于低负载量的催化剂，该优点更为突出。此外，短时间还原和快速冷却的处理方法，减小了金属粒子聚结的几率，结果是即使在较高还原温度下还原，所制催化剂的金属粒子仍保持较小尺寸。通过以上研究，提出了金属催化剂的活性组分粒子尺寸与还原度应均衡的观点。氢气在液相中的溶解度对芳烃液相加氢反应影响较大，也是相关计算包括动力学计算中的重要数据之一。本文提出一个溶解度的关系式，建立了溶解度测定装置，并对液相萘加氢和四氢萘加氢两个反应进行了动力学试验和计算，探究其可能的反应历程。